日本一人口が多い都道府県は当然東京ですが、県だけに絞ると1位は神奈川県です。
総務省が発表した、住民基本台帳に基づく人口、人口動態及び世帯数(平成27年1月1日現在)【総計】平成27年住民基本台帳人口・世帯数、平成26年度人口動態(都道府県別)によると、神奈川県の人口は9,116,666です。
都道府県全体でいうと神奈川に次ぐのは大阪ですが、県に絞った場合は愛知県で7,489,946となります。

1位 神奈川県 9,116,666
2位 愛知県 7,489,946
3位 埼玉県 7,304,896
4位 千葉県 6,254,106
5位 兵庫県 5,638,338